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Nature Communications volume 13, Número do artigo: 4753 (2022) Citar este artigo

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Detalhes das métricas

A espectroscopia de infravermelho médio é uma técnica sensível e seletiva para sondar moléculas na fase gasosa ou líquida. A investigação de reações químicas em aplicações biomédicas, como a produção de medicamentos, está recentemente ganhando interesse particular. No entanto, o monitoramento de processos dinâmicos em líquidos geralmente é limitado a sistemas volumosos e, portanto, requer análise off-line demorada. Neste trabalho, mostramos um sensor chip-scale de última geração, totalmente integrado e robusto para medições online da dinâmica de moléculas em uma solução líquida. Nosso dispositivo do tamanho da ponta de um dedo utiliza tecnologia de cascata quântica, combinando o emissor, a seção de detecção e o detector em um único chip. Isso permite medições em tempo real, sondando apenas quantidades de microlitros de analito em uma configuração in situ. Demonstramos a operação do dispositivo resolvida no tempo analisando as mudanças conformacionais induzidas pela temperatura da proteína modelo albumina de soro bovino em água pesada. As medições quantitativas revelam excelentes características de desempenho em termos de linearidade do sensor, ampla cobertura de concentrações, estendendo-se de 0,075 mg ml-1 a ​​92 mg ml-1 e uma absorção 55 vezes maior do que os sistemas de referência off-line e volumosos de última geração .

Os sensores entraram em nossa vida diária em inúmeros níveis, desde diagnósticos médicos1,2,3, detecção ambiental e pesquisa climática4,5 até imagens espectrais6 e aplicações de segurança7. Eles detectam, analisam e reagem a todos os tipos de substâncias relevantes, por exemplo, produtos químicos potencialmente perigosos8. Embora a espectroscopia de fase gasosa no infravermelho médio (IR médio) seja atualmente bem explorada para aplicações de detecção baseadas na tecnologia de cascata quântica (QC)9,10,11, as técnicas de detecção de líquidos ainda estão em sua infância12,13,14. Eles incluem, por exemplo, tentar abordar as bandas de absorção muito amplas (>10–50 cm−1) no meio de líquidos de densidade muito mais alta15,16,17. Isso se torna uma tarefa ainda mais desafiadora ao detectar analitos-alvo em (i) níveis de concentração muito baixos (ppb a ppt-) ou (ii) concentrações que mudam rapidamente, ao investigar reações químicas ou mudanças conformacionais de moléculas. As características desejáveis ​​para sensores que monitoram processos dinâmicos na fase líquida incluem tempos de resposta rápidos, alta sensibilidade e especificidade, bem como a capacidade de analisar amplas faixas de concentração dinâmica em tamanhos de amostra de microlitros.

Consequentemente, é altamente benéfico para uma alta especificidade do sensor atingir a região de impressão digital espectral de absorções de moléculas fundamentais na faixa espectral do infravermelho médio (~ 500–1700 cm−1 18,19) e, em particular, a região da proteína amida Banda I (~1600–1700 cm−1) no caso da análise de proteínas20.

A sensibilidade de um sensor depende de seu desempenho de ruído e inclinação da linha de calibração. Em técnicas espectroscópicas baseadas na lei de Beer-Lambert, a sensibilidade pode ser ajustada maximizando o comprimento efetivo de interação da luz dentro da amostra. No entanto, os valores típicos do comprimento de absorção de infravermelho médio em solução aquosa estão na escala micrométrica baixa para as técnicas existentes e geralmente usam dispositivos volumosos9,14,21. Consequentemente, fontes de luz de alta potência, como lasers QC (QCLs) e detectores de alto desempenho, como detectores QC (QCDs), são ferramentas favoráveis ​​para melhorias. Eles permitem abordar aplicações do mundo real em espectroscopia de fase líquida de infravermelho médio e são capazes de sondar espessuras de filmes de amostras muito além de alguns micrômetros, permitindo assim um manuseio de amostras simplificado e mais robusto8,13,22.

Em contraste com a especificidade e sensibilidade do sensor que já foram abordadas pelos primeiros experimentos na literatura23, queremos demonstrar um conceito que mostra um progresso significativo em dois recursos críticos adicionais:

(i) Processos dinâmicos, como os encontrados em reações químicas24 ou mudanças conformacionais, ou seja, mudanças estruturais na estrutura tridimensional de uma molécula13, revelam características importantes que devem ser analisadas com alta resolução temporal para sua investigação adequada. Um sensor in situ para medições em tempo real sem etiqueta é a ferramenta ideal para monitorar essas alterações de analito, evitando completamente análises off-line demoradas.